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Dados do Trabalhos de Conclusão

UNIVERSIDADE FEDERAL DO ABC
CIÊNCIA E TECNOLOGIA (33144010003P0)
Avaliação da Atividade Eletrocatalítica e dos Produtos de Reação na Oxidação de Etanol “in situ” utilizando-se Eletrocatalisadores Baseados em Pt, Sn e Ir. Um Estudo de Otimização da Utilização de Platina.
JULIO CESAR MARTINS DA SILVA
TESE
13/09/2013

Esta tese versa sobre o estudo de eletrocatalisadores binários compostos por platina e estanho, na razão Pt:Sn de (75:25) em massa, um segregado e outro com alto grau de liga, visando uma melhor compreensão da atividade eletrocatalítica na reação de oxidação de etanol nas diferentes estruturas. Verificou-se que quando utilizado o material PtSn/C (20 % metal em relação ao carbono) com 92 % do material na forma de liga, o ácido acético é o principal produto da reação de oxidação de etanol. Além disso, a atividade eletrocatalítica desse material é cerca de 7 vezes superior ao material segregado PtSnO2/C (20 % de metal em relação ao carbono), com o qual, tem-se o CO2 em maiores intensidades como produto da reação de oxidação de etanol. Adicionalmente, foi observado que a liga de PtSn/C leva à formação de ácido acético com uma rápida cinética e que o material segregado PtSnO2/C leva à formação de CO2 com uma cinética lenta. Buscando-se também avaliar a substituição de platina por irídio, materiais binários compostos por esses metais nas razões em massa de Pt:Ir (75:25, 50:50 e 25:75); e Ir:Sn nas razões em massa (50:50 e 75:25) foram preparados com 20% de metal em carbono. Nesse estudo, observou-se baixa atividade eletrocatalítica dos materias sem platina, evidenciando que irídio não pode substituir totalmente a platina. Contudo observou-se com a melhor composição binária estudada, PtIr/C 50:50, um aumento de 60% na atividade eletrocatalítica para reação de oxidação de etanol se comparada à Pt/C, e ainda proporcionando uma economia de 50% no conteúdo de platina. Também foi avaliado o desempenho de uma Célula a Combustível de Etanol Direto (DEFC) utilizando-se no ânodo um eletrocatalisador ternário de PtSnIr/C com razão entre os metais de (33,33:33,33:33,33) denominada (1:1:1) em massa (todos os eletrocatalisadores com 20 % em massa em relação ao carbono). Para tanto, o conteúdo de platina no ânodo foi substituído em 50 % por irídio. A potência máxima obtida usando o catalisador PtSnIr/C com metade de platina 0,5 mg Pt cm-2 + 0,5 mg Ir cm-2 no ânodo foi muito próxima àquela obtida quando utilizado o catalisador PtSn/C ETEK com 1,0 mg Pt cm-2 (31,5 mW cm-2 vs. 32,0 mW cm-2, respectivamente), indicando um efeito sinérgico entre platina, estanho e irídio na reação de oxidação de etanol. Contudo, os principais produtos de reação foram o acetaldeído e ácido acético. Estudou-se ainda cinco proporções de IrPtSn/C, com razões em massa entre os metais Ir:Pt:Sn: (50:40:10), (60:30:10), (60:20:20), (60:10:30) e (70:20:10), visando uma diminuição do conteúdo de platina em tais proporções (todos os eletrocatalisadores com 20 % de metal em relação ao carbono). Verificou-se que o melhor material, IrPtSn/C (60:20:20), proporcionou um aumento de 282% na atividade eletrocatalítica e uma redução de 73 % no conteúdo de platina quando comparado ao material de origem comercial PtSn/C ETEK (75:25). No entanto, CO2 não foi o principal produto obtido da reação de oxidação de etanol, mas sim o acetaldeído.

Reação de oxidação de etanol, eletrocatalisadores, ATR-FTIR “in-situ”, PtSn/C liga e segregado
This thesis concerns the study of binaries electrocatalysts composed of platinum and tin, with Pt:Sn mass ratio of (75:25), in which one is in a segregated phase and the other one has an high alloy degree, aiming a better understanding of the electrocatalytic activity for ethanol oxidation reaction on these different structures. It was observed that when the PtSn/C electrocatalyst (20% of metal on carbon) with 92 % of alloy degree was used, acetic acid was the main product for ethanol oxidation. Furthermore, the electrocatalytic activity of this material was about 7 times higher than the one for PtSnO2/C segregated material (20% of metal on carbon), wherewith, the CO2 was the product with the highest intensities toward the ethanol reaction oxidation. Additionally, it was observed that PtSn/C alloy led to acetic acid formation with a fast kinetics and PtSnO2/C segregated material led CO2 with slow kinetics. In order to evaluating also the replacement of platinum by iridium, binary materials composed of these metals with Pt:Ir mass ratios of (75:25, 50:50 and 25:75), and Ir:Sn with mass ratios of (50:50 and 75:25) were prepared with 20% of metal on carbon. In this study, it was found that platinum cannot be replaced completely by iridium, even though; it can be replaced in a large amount. It was observed that with the best binary composition studied, PtIr/C (50:50), there was an increase of 60% in the electrocatalytic activity toward the ethanol oxidation reaction when compared to Pt/C, and also a decrease of 50% of platinum contents in the electrocatalyst. The performance of a Direct Ethanol Fuel Cell (DEFC) using ternary PtSnIr/C with mass ratio of (33.33: 33.33: 33.33) named (1:1:1) as anode electrocatalyst (20% of metal on carbon) was also evaluated. In this study, 50% of the platinum content in the anode was replaced by iridium and the maximum power density obtained using the catalyst PtSnIr/C with half of platinum (Pt 0.5 mg cm-2 + Ir 0.5 mg cm-2) as anode was almost the same when using the PtSn/C ETEK with Pt 1.0 mg cm-2 (31.5 mW cm-2 vs. 32.0 mW cm-2, respectively), indicating an synergistic effect among platinum, tin and iridium for ethanol oxidation reaction. However, the main products of this reaction were acetaldehyde and acetic acid. Hence, five different proportions of IrPtSn/C were also studied, with Ir: Pt: Sn mass ratios of (50:40:10), (60:30:10), (60: 20:20), (60:10:30) and (70:20:10), aiming to reduce the platinum content in these proportions (all with 20% of metal on carbon). It was found that the best material IrPtSn/C (60:20:20) gave an increase of 282% in the electrocatalytic activity and a decrease in the platinum amount of 73 % in the electrocatalyst when compared to commercial material PtSn/C ETEK (75:25). In contrast, CO2 was not the main product obtained in the ethanol oxidation reaction, but acetaldehyde.
Ethanol oxidation reaction, electrocatalysts, ATR-FTIR “in-situ”, PtSn/C alloy and segregated, PtIr/C, IrSn/C, IrPtSn/C
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PORTUGUES
UNIVERSIDADE FEDERAL DO ABC
O trabalho não possui divulgação autorizada

Contexto

QUÍMICA
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Banca Examinadora

MAURO COELHO DOS SANTOS
DOCENTE - PERMANENTE
Sim
Nome Categoria
PATRICIA DANTONI Docente - COLABORADOR
CHRISTIANE DE ARRUDA RODRIGUES Participante Externo
VANI XAVIER DE OLIVEIRA JUNIOR Docente - PERMANENTE
JOSIMAR RIBEIRO Participante Externo

Vínculo

-
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-
Não
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