Dados do Trabalhos de Conclusão

UNIVERSIDADE FEDERAL DO ABC
FÍSICA (33144010001P7)
ESTUDO DE SISTEMAS COM PROPRIEDADES FÍSICAS FORTEMENTE CORRELACIONADAS
FABIAN ENRIQUE NIMA RAMIREZ
TESE
29/04/2015

Neste trabalho, foram estudados três sistemas de metais de óxidos de transição os quais apresentam propriedades físicas fortemente correlacionadas. O primeiro sistema foi uma série da família das manganitas La1-xCaxMnO3, com x = 0.20, 0.25, 0.30, 0.34, 0.40 e 0.45. Um estudo sistemático das propriedades magnéticas e de transporte elétrico foi realizado nessa série. O mecanismo de transporte elétrico usando o modelo de hopping de pequenos polarons no regime não adiabático foi revisitado considerando termos de ordem superior na equação que descreve a probabilidade de hopping. Foi obtida uma equação mais genérica para descrever satisfatoriamente a dependência com a temperatura da resistividade elétrica dos compostos com maior dopagem (x = 0.40 e 0.45). A análise dos parâmetros físicos obtidos do ajuste indica que o regime não adiabático considerando termos de ordem superior é necessário para descrever o mecanismo de transporte elétrico em compostos com resistividade elétrica elevada. Por outro lado, um desvio da lei de Curie-Weiss foi observado no estado paramagnético nesta série indicando a presença de interações magnéticas de curto alcance. Um estudo sistemático do momento magnético efetivo em função da temperatura e dos portadores de carga indica que tal desvio não pode ser causado pela formação de clusters ferromagnéticos, onde os íons de Mn3+ e Mn4+ interagem via o mecanismo de dupla troca, como comumente sugerido na literatura. Os resultados revelam que os elétrons eg estão localizados no íon de Mn3+ independentemente da introdução de buracos no sistema sugerindo a presença de interações magnéticas do tipo supertroca. O segundo sistema estudado é a ferrita de bismuto com propriedades multiferróicas Bi2Fe4O9. A influência da introdução de desordem química no composto Bi2Fe4O9, através da substituição parcial do Fe pelo Mn [Bi2Fe4-xMnxO9+ε, com x = 0, 1.0, 2.0, 3.0 e 4.0], sobre as propriedades físicas foi investigada. Foi encontrado que a desordem química causa alterações em várias propriedades: (1) surgimento de uma coexistência de duas fases cristalográficas tipo-Bi2Mn4O10 e tipo-Bi2Fe4O9 para x = 1.0 e 2.0; (2) indução de uma transição antiferromagnética em temperaturas muito baixas onde a temperatura de Neel (TN) varia com x; (3) diminuição do valor da resistividade elétrica alcançando o seu mínimo valor em x = 3.0. Foi observado que o mecanismo de transporte elétrico de todas as amostras obedece ao regime adiabático do modelo de hopping de pequenos polarons. A energia de ativação e a frequência de hopping de algumas amostras exibem uma alteração em altas temperaturas. Foi sugerido que tais alterações são induzidas devido a variações nas posições de equilíbrio dos íons de oxigênio, caracterizadas através de medidas locais usando a técnica de correlação angular perturbada. Além disso, um campo magnético hiperfino foi encontrado, o qual surge devido a transição antiferromagnética de longo alcance das amostras Bi2Fe4O9 (250 K) e Bi2Mn4O10 (39 K). Evidências do acoplamento magnetoelétrico nas amostras Bi2Fe4O9 e Bi2Mn4O10 foram reveladas através de uma variação anômala na dependência com a temperatura da frequência quadrupolar (νQ) e do parâmetro de assimetria (η). O terceiro composto estudado é a ferrita de bismuto BiFeO3 a qual também exibe propriedades multiferróicas. Um estudo sistemático das propriedades magnéticas e elétricas de nanopartículas de BiFeO3 com dois tamanhos levemente diferentes (S1 e S2) foi realizado. Medidas de susceptibilidade magnética em função da temperatura sugerem a presença de um estado do tipo spin-glass em baixas temperaturas nas duas amostras. Foi mostrado que a presença de fase magnética espúria em porcentagens muito pequenas (não detectáveis por difração de raios x) pode afetar fortemente as propriedades magnéticas e elétrica de nanopartículas de BiFeO3. Mostrou-se que as propriedades elétricas (resistividade elétrica, impedância, polarização e constate dielétrica) desse composto podem ser influenciadas pela adsorção química e física de moléculas de água na superfície da amostra. Medidas de resistividade elétrica obtidas em atmosfera ambiente revelaram que a principal contribuição ao mecanismo de condução é a de localização de vacâncias de oxigênio. Já as medidas realizadas com fluxo de argônio mostraram uma queda abrupta em forma de cascata da resistividade elétrica em função da temperatura. Esse processo é reversível com a diminuição da temperatura sugerindo uma transição de fase. Acredita-se que nas medidas em atmosfera ambiente, esse efeito é suprimido devido ao aumento da resistividade elétrica causado pela dessorção de moléculas de água em altas temperaturas. Além disso, a polarização elétrica e constante dielétrica assumem valores colossais em altas temperaturas e baixas frequências.

Manganitas, Multiferróicos, Propriedades Magnéticas e Elétricas, Acoplamento Magnetoelétrico, Mecanismo de Transporte Elétrico, Polarização Elétrica e Constante Dielétrica.
In this work, we have studied three systems of transition metal oxides which exhibit strongly correlated physical properties. The first system was the magnetoresistive series La1-xCaxMnO3, with x = 0.20, 0.25, 0.30, 0.34, 0.40 and 0.45. A systematic study of the magnetic and electrical transport properties has been done in this series. The non-adiabatic regime of the small polaron model was revisited considering higher order terms in the hopping probability equation. We have obtained a more general equation in order to describe the temperature dependence of the electrical resistivity for compounds with higher doping (x = 0.40 to 0:45). The analysis of the physical parameters obtained from the fitting indicates that the non-adiabatic regime with higher order terms is needed to describe the electric transport mechanism in compounds with high electrical resistivity. On the other hand, it was observed a deviation from the Curie-Weiss law in the paramagnetic state indicating the presence of short-range magnetic interactions in this series. A systematic study of the effective magnetic moment as a function of temperature and charge carriers indicates that such deviation may not be caused by the formation of ferromagnetic clusters, where the ions Mn3+ and Mn4+ interact via double exchange mechanism, as commonly suggested in the literature. The results reveal that electrons eg are localized in the Mn3+ ion regardless of the introduction of holes in the system suggesting the presence of super-exchange like magnetic interactions. The second studied system was the bismuth ferrite Bi2Fe4O9 with multiferroic properties. The influence of the chemical disorder, produced by partial substitution of Fe in the Mn-site [Bi2Fe4-xMnxO9+ε, with x = 0, 1.0, 2.0, 3.0 and 4.0], on the physical properties of Bi2Fe4O9 was studied. We have found that several physical properties are altered by the chemical disorder: (1) appearance of coexistence of two crystallographic phases Bi2Fe4O9-type and Bi2Mn4O10-type for x = 1.0 and 2.0; (2) presence of an antiferromagnetic transition at very low temperatures where the Neel temperature (TN) depends on x; (3) reduction of electrical resistivity value which reaches its minimum value at x = 3.0. It has been observed that the electric transport mechanism for all samples follows the adiabatic regime of the small polaron model. Interesting, the values of the activation energy and hopping frequency of some samples are not constant. We suggested that this result is caused by variation in the equilibrium positions of oxygen ions. Such variations were characterized by using the perturbed angular correlation local technique. Furthermore, we have observed that a hyperfine magnetic field arises simultaneously with the long-range antiferromagnetic transition in the samples Bi2Fe4O9 (TN = 250 K) and Bi2Mn4O10 (TN = 39 K). An anomalous behavior in the temperature dependence of the quadrupolar frequency (νQ) and asymmetry parameter (η) provided evidence about the existence of magnetoelectric coupling in the compounds Bi2Fe4O9 and Bi2Mn4O10. The third studied system was the bismuth ferrite BiFeO3 which also exhibits multiferroic properties. We have performed an electrical and magnetic properties comprehensive study on two sets of BiFeO3 nanoparticles with slightly different sizes (S1 and S2). It was observed that the presence of spurious magnetic phase in very small amounts (not detectable by x-ray diffraction) can strongly affect the magnetic and electrical properties of BiFeO3 nanoparticles. We have also observed that the electrical properties (resistivity, impedance, polarization, and dielectric constant) of this compound can be influenced by chemical and physical adsorption of water molecules on the sample surface. Furthermore, the analysis of the electrical resistivity measurements obtained at ambient atmosphere suggests that the delocalization of oxygen vacancies is the main contribution to the transport mechanism. On the other hand, the measurements obtained with argon flow revealed that the electrical resistivity undergoes an abrupt decrease such as cascade-like behavior. This process is reversible on warming and cooling curves suggesting a phase transition. We believe that in the measurements obtained at ambient atmosphere, this effect is suppressed due to increase of the electrical resistivity caused by desorption of water molecules at high temperatures. The electrical polarization and dielectric constant exhibit colossal values at high temperatures and low frequencies.
Manganites, Multiferroic Compounds, Magnetic and Electrical Properties, Magnetoelectric Coupling, Electric Transport Mechanism, Electric Polarization and Dielectric Constant.
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PORTUGUES
UNIVERSIDADE FEDERAL DO ABC
O trabalho possui divulgação autorizada

Contexto

FÍSICA
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Banca Examinadora

JOSE ANTONIO SOUZA
DOCENTE - PERMANENTE
Sim
Nome Categoria
RAFAEL SA DE FREITAS Participante Externo
PAULO NORONHA LISBOA FILHO Participante Externo
GABRIEL TEIXEIRA LANDI Docente - PERMANENTE
ALEXANDRE JOSE DE CASTRO LANFREDI Participante Externo

Financiadores

Financiador - Programa Fomento Número de Meses
FUNDACAO DE AMPARO A PESQUISA DO ESTADO DE SAO PAULO - Bolsa de Doutorado 36

Vínculo

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Não